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前沿交叉院李元昌特别研究员作为共同通讯作者在J. Am. Chem. Soc.发表文章

来源: 发布日期: 2017-12-15

 

近日,北京理工大学前沿交叉科学研究院李元昌特别研究员与北京大学刘忠范院士、张艳峰研究员作为共同通讯作者在J. Am. Chem. Soc.上发表题为“Unique Transformation from Graphene to Carbide on Re(0001) Induced by Strong Carbon-Metal Interaction”的文章。

作者通过扫描隧道显微镜(STM)及原位-高温低能电子衍射(LEED)表征,首次发现在Re(0001)基底上生长的石墨烯,经过高温退火会逐渐转变为金属碳化物。此转变过程主要包括:高温退火下,石墨烯的碎裂、碳原子的体相溶解;降温过程中, 碳原子的偏析,在金属表面形成碳化物。该转变趋势与VIII族过渡金属基底上石墨烯向金属碳化物转变的趋势截然相反。

 

1 石墨烯向金属碳化物转变过程

(a) Re(0001)基底上石墨烯、碳化铼的生长示意图;

(b) 903 K下以乙烯(C2H4)为碳源20min制备得到的石墨烯;

(c) 953 K下退火30 min,石墨烯的覆盖度减小,基底表面出现无规则的金属碳化物;

(d) 983 K下退火30 min,石墨烯的覆盖度进一步减小,基底表面被无规则的碳化物所覆盖;

(e) 1113 K下退火30 min,基底表面石墨烯消失,金属基底被规则的碳化物所覆盖石墨烯的结构。

 

2 Re0001)上合成石墨烯、碳化铼单一材料的制备及分析

(a-b) 石墨烯的STM图像;

(c)“花状”碳化物结构的STM图像;

(d) 碳化物的高分辨率STM图像;

(e-f) 金属碳化物的XPS谱;

(g) 金属碳化物的常规与倾角XPS谱。

 

3 “花状碳化铼的结构分析与理论模拟

(a) 碳化铼的STM图像;

(b) 碳化物的LEED衍射图;

(c) a中STM图像的FFT;

(d) 碳化铼结构的DFT计算;

(e-g) 不同扫描条件下碳化铼上层结构的STM图像;

(f-h) 碳化铼的模拟图像。

 

4 石墨烯与金属碳化物的原位可变温LEED表征

 

(a) 903K、C2H4气氛下制备得到的石墨烯LEED图像;

(b-d) 935K、983K和1113K下各退火30分钟时样品的LEED衍射图;

(e) 1113K、C2H4气氛下样品的LEED图像

(f) 石墨烯和碳化物的生长及转变示意图。

 

5 不同过渡金属上石墨烯和碳化物之间的相互作用

 

在石墨烯生长条件下,过渡金属上石墨烯与碳化物之间的相互作用规律主要表现为:金属碳化物稳定性从右向左逐渐增高,同时伴随着石墨烯与金属碳化物之间转变趋势的改变。

这一工作深入研究了VIIB族过渡金属Re(0001)上石墨烯与金属碳化物的转变行为,深化了我们对于元素周期表中不同过渡金属上石墨烯-金属碳化物的生长和相互转变行为的认识,填补了该研究方向上的空白。同时,也为目前备受关注的这两类材料(即石墨烯与金属碳化物)的可控制备开拓了新的研究体系。

 

文献链接Unique Transformation from Graphene to Carbide on Re(0001) Induced by Strong Carbon–Metal Interaction (J. Am. Chem. Soc., 2017, 139, 17574−17581, DOI: 10.1021/jacs.7b09755

 

内容转自材料人微信公众号