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 全球气候变化是人类面临的重大生存挑战。随着石化资源的普遍使用,大气层中的二氧化碳浓度已经由工业革命之前的278 ppm快速增长至420 ppm,给全球环境带来了深刻影响。尽管我国二氧化碳排放已经出现下降趋势,但年总体排放量仍接近全球排放的三分之一。为此,我国提出“二氧化碳排放力争于2030年前达到峰值,努力争取2060年前实现碳中和” 的国家自主贡献新举措。“做好碳达峰、碳中和工作”是我国“十四五”期间的重点任务之一。碳中和是指到2060年,采取各种途径使得排放的二氧化碳全部抵消。利用可再生的清洁能源,通过化学方法实现二氧化碳的捕获与转化是一种极富潜力的途径。

 日前,北京理工大学前沿交叉科学研究院李鹏飞特别副研究员与化学化工学院王博教授合作,设计并合成了基于六氮杂三萘撑(HATNA-6OH)结构单元的新型二维铜基共轭MOFs材料。通过合理设计反应条件,选择性地利用HATNA-6OH配体中的邻苯二酚单元与金属铜离子进行配位,得到了具有CuO4配位中心的二维共轭HATNA-Cu-MOF。

 由于HATNA-Cu-MOF表现出较强的二氧化碳吸附能力和良好的导电性,他们探索了HATNA-Cu-MOF的电催化二氧化碳还原性能。研究结果表明HATNA-Cu-MOF表现出高的二氧化碳还原产生甲烷的选择性,其法拉第效率高达78%。另外,HATNA-Cu-MOF具有良好的稳定性,其二氧化碳还原电流密度和选择性在长达12 小时的电催化过程中未发生明显的衰减。


HATNA-Cu-MOF的二氧化碳转化性能


 该工作不但拓展了二维MOFs的配体类型,同时还发展了配位模式调控的策略。所提出的二维MOFs催化剂设计理念为提升电催化二氧化碳还原的选择性和稳定性提供了新的思路。

 上述研究成果得到了国家自然科学基金和北京理工大学的支持。北理工前沿院博士生刘艳则为第一作者,李鹏飞特别副研究员与王博教授为共同通讯作者,北理工为第一通讯单位。


论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202105966